fr it Solubilité du sodium dans les liquides silicatés Sodium solubility in silicate melts Report as inadecuate




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1 CRPG - Centre de Recherches Pétrographiques et Géochimiques

Abstract : Alkalis in molten silicates have a complex behaviour, changing from lithophile to volatile elements depending on temperature and-or reducing conditions. However, due to the lack of experimental data concerning activity-composition relationships, there is no thermodynamic model available to describe alkali solubility in silicate melts, and their partitioning between melts, minerals and gases. In order to tackle this issue, we have developed a new device for the determination of sodium oxide activity in silicate melts by equilibration of melts with gaseous environment of known Na partial pressure at high temperature and fixed oxygen fugacity PO2 following: Nagaz +1-2 O2gaz = Na2Oliq. Using equilibrium data we have establish a model able to predict the sodium solubility and activity in silicate melt belonging CaO-MgO-Al2O3-SiO2 system, at differents PNa and temperatures, as a function of optical basicity, i.e. melt composition. These results have allowed us to determine new type of phase diagram at isoPNa. Finally, this study have to many applications in cosmochemistry, steel and magmatic process.

Résumé : Les alcalins, généralement lithophiles à basse température, deviennent volatils à haute température et-ou sous des conditions réductrices. Il existe peu de données expérimentales sur les relations activité-composition dans les silicates fondus et aucun modèle thermodynamique ne permet de prédire leur comportement dans les liquides silicatés. Pour acquérir une base de données cohérente sur ces relations, nous avons développé un nouveau système expérimental permettant d-imposer et de contrôler, à haute température, une pression partielle de sodium sous des conditions d-oxydoréduction fixées. Une cellule thermochimique originale, simple de mise en œuvre et efficace a été conçue pour contraindre l-ensemble de ces paramètres thermodynamiques. Les résultats de cette étude montrent que les processus de condensation et de volatilisation du sodium dans les liquides silicatés du système CaO-MgO-Al2O3-SiO2 peuvent être décrits par une équation simple de type : Nagaz +1-2 O2gaz = Na2Oliq. Les données obtenues à l-équilibre sur des liquides de compositions différentes ont permis de dériver un modèle permettant de prédire la solubilité et les coefficients d-activité aNa2O et γNa2O dans un liquide silicaté du système CaO-MgO-Al2O3-SiO2, à différentes températures et différentes PNa, en fonction de la composition de ce dernier. Ce modèle est basé sur la détermination de la basicité optique du liquide sans sodium, c-est-à-dire suivant l-état de polymérisation du liquide et suivant ses interactions acide-base entre oxydes. Par ailleurs, ces travaux ont permis la détermination d-un nouveau type de diagramme de phase à isoPNa. Enfin cette étude a de nombreuses applications en cosmochimie, sidérurgie et magmatologie.

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Keywords : silicate melts solubility optical basicity chondrules partition coefficient

Mots-clés : silicates fondus sodium solubilité structure composition basicité optique chondres olivine coefficient de partage





Author: Romain Mathieu -

Source: https://hal.archives-ouvertes.fr/



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