en fr Ageing of a neutron shielding used in tansport-storage casks Etude du vieillissement hydrolytique et thermo-oxydatif de blindages neutroniques Report as inadecuate




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1 PIMM - Procédés et Ingénierie en Mécanique et Matériaux Paris

Abstract : In radioactive materials transport-storage casks, a mineral filled vinylester composite is used for neutron shielding. The shielding ability of this compound relies on its hydrogen and boron atoms content. During the use of casks, neutrons are slowed down by hydrogen atoms, and then absorbed mainly by boron atoms. During cask service life, this composite is mainly subjected to three types of ageing: hydrothermal ageing, thermal oxidation and neutron irradiation. The aim of this study is to investigate the ageing effect on the properties and chemical composition of this polymer composite. Hydrothermal ageing is evaluated by using accelerated tests at temperatures ranging between 80°C and 140°C in a water saturated medium. The physico-chemical study shows essentially the extraction of unreacted prepolymer, hardener and oligomer and the crosslinking continuation. The well-known hydrolysis resistance of vinylester matrices is confirmed. At 120°C and 140°C, the main consequence is the strong decrease of mechanical properties induced by the filler-matrix debonding. Accelerated test of thermo-oxidation are conducted at various temperatures 120°C, 140°C and 160°C under atmospheric pressure and 2 bar oxygen pressure. The impact of this ageing is a weight loss and the build-up of a superficial oxidized layer. A kinetic model based on the coupling of oxidation reaction-oxygen diffusion allows predicting in long term the concentration profile of oxidation products, the weight loss and the loss of hydrogen atoms. Some experiments of neutron irradiation do not show any effect on the properties and chemical composition of the composite material.

Résumé : Un emballage de transport et de stockage de matières radioactives comporte un polymère vinylester chargé assurant le blindage neutronique. Ce rôle de blindage repose sur la teneur en atomes d-hydrogène et de bore de ce matériau. En effet, les atomes d-hydrogène ralentissent les neutrons, ces derniers sont ensuite captés majoritairement par les atomes de bore. Pendant sa mise en service, ce matériau est soumis à trois types de vieillissement : le vieillissement hygrothermique, la thermo-oxydation ainsi que l-irradiation aux neutrons. Le but de ce travail est d-étudier les effets de ces vieillissements sur les propriétés et la composition chimique d-un matériau composite à base de matrice vinylester et de charges minérales. Les essais accélérés de vieillissement hygrothermique sont réalisés à des températures comprises entre 80°C et 140°C dans un milieu saturé en humidité. L-étude physico-chimique montre essentiellement l-extraction de prépolymère, durcisseur et oligomères non réagis ainsi que la poursuite de la réticulation. La résistance à l-hydrolyse bien connue des matrices vinylester a été confirmée. A 120°C et 140°C, la principale conséquence est la chute initiale importante des propriétés mécaniques induite par le déchaussement des charges minérales. Les essais accélérés de thermo-oxydation sont effectués à 120°C, 140°C et 160°C à la pression atmosphérique ou à une pression de 2 bars d-oxygène. Ce vieillissement induit une perte de masse et la formation d-une couche oxydée superficielle. Un modèle cinétique fondé sur le couplage réaction d-oxydation-diffusion d-oxygène a permis de calculer à long terme, le profil de concentration des produits d-oxydation, la perte de masse et la perte en atomes d-hydrogène. Quelques essais d-irradiation aux neutrons n-indiquent pas d-effet significatif sur l-état physico-chimique et le comportement mécanique du blindage neutronique.

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Keywords : neutron shielding vinylester mineral fillers hydrothermal ageing thermo-oxidation neutron irradiation loss of hydrogen atoms modeling

Mots-clés : blindage neutronique vinylester chargé charges minérales vieillissement hygrothermique irradiation thermo-oxydation perte d-hydrogène simulation numérique





Author: Fidèle Nizeyimana -

Source: https://hal.archives-ouvertes.fr/



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