en fr Homogeneous and heterogeneous Fenton and photo-Fenton processes : impact of iron complexing agent ethylenediamine-N,N-disuccinic acid EDDS Procédés de Fenton et photo-Fenton homogène et hétérogène : impact d’un agenReport as inadecuate




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1 PMM - Photochimie moléculaire et macromoléculaire 2 Institut de Chimie de Clermont-Ferrand Aubière, Puy-de-Dôme

Abstract : In this study we used the bisphenol A BPA as a model pollutant to analyse the efficiency of the Fenton and photo-Fenton processes. In the first part of the thesis, we studied the Fenton process in the presence of the complex FeIII-EDDS used as iron source. Different physicochemical parameters concentrations of H2O2, FeIII-EDDS, O2 and pH were tested with the goal to optimized the efficiency of the system in terms of BPA degradation. In the same time, the same kind of experiments were performed in the presence of light emission from 300 to 450 nm to study the photo-Fenton process. In the two cases Fenton and photo-Fenton, we observed a strong and not usual pH effect. Indeed, the degradation of BPA is faster and more important when the pH is higher in the range between 3.0 and 9.0. To understand the mechanisms involved in such processes, some inhibition experiments of radicals ·OH and HO2●-O2●- were performed. One of the most important conclusion of this research work is that the FeIII-EDDS complex plays a very positive role for the degradation of BPA. Moreover, in the presence of FeIII-EDDS the Fenton and photo-Fenton processes are very efficient in neutral and slightly basic pH. The comparison with other iron complexes EDTA,citrate, oxalate shows that in the presence of FeIII-EDDS complex we obtained the better efficiency for the degradation of BPA. This result and the fact that FeIII-EDDS is efficient until pH 9.0 show that FeIII-EDDS complex is really a promising iron source for the Fenton and photo-Fenton processes. In a third part, we studied the effect of EDDS in a heterogeneous system in the presence of Goethite as an iron source. In this chapter, we demonstrated that the presence of EDDS is detrimental for the Fenton process and leads to an inhibition of the process. In fact, EDDS is strongly adsorbed at the surface of the Goethite and avoid the reactivity of H2O2 at the Goethite surface. On the contrary, in the photo-Fenton process EDDS increases the efficiency of the BPA degradation for pHs near 7.0 and at low H2O2 concentrations.

Résumé : Dans cette étude nous avons utilisé le bisphénol A BPA comme polluant modèle pour analyser l’efficacité des différents processus de Fenton et photo-Fenton mis en place. Dans un premier temps nous avons étudié le processus de Fenton en présence du complexe FeIII-EDDS utilisé comme source de fer. Différents paramètres physico-chimiques concentrations en H2O2, FeIII-EDDS, O2 et le pH ont été testés afin d’optimiser l’efficacité du système en termes de dégradation du BPA. Parallèlement, le même type d’étude a été mené en présence de lumière de 300 à 450 nm afin d’étudier le processus de photo-Fenton. Dans les 2 cas nous avons mis en évidence un effet du pH peu commun puisque la dégradation de BPA est plus rapide et importante plus le pH est élevé dans une gamme allant de 3,0 à 9,0. Dans le but de comprendre le mécanisme mis en jeu des expériences d’inhibition de radicaux ·OH et HO2●-O2●- ont été réalisées. Une des conclusions importantes de ce travail est que dans les deux systèmes le complexe FeIII-EDDS joue un rôle très positif pour la dégradation du BPA. De plus, nous avons également montré que ces processus étaient très efficaces pour des pH proches de la neutralité et faiblement basiques. La comparaison avec d’autres complexant du fer EDTA, citrate, oxalate montre qu’en présence du complexe FeIII-EDDS nous obtenons l’efficacité la plus importante. Ce résultat et le fait que les processus soient très efficaces à pH neutre ou faiblement basiques montrent que le complexe FeIII-EDDS est vraiment une source de fer très prometteuse dans les processus de Fenton et photo-Fenton. Dans une troisième partie nous avons regardé l’effet d’EDDS dans un système hétérogène en présence de Goethite comme source de fer. Dans ce chapitre il a été mis en évidence que l’EDDS inhibe le processus de Fenton, EDDS s’adsorbe fortement à la surface et limite la réactivité de H2O2 avec la surface de la Goethite. Par contre dans le processus de photo-Fenton, EDDS augmente l’efficacité de dégradation du BPA à pH proche de la neutralité et à faible concentration en H2O2.

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Keywords : Water treatment Fenton Photo-Fenton EDDS BPA Goethite Photodegradation Radical species

Mots-clés : Traitement des eaux Radicaux





Author: Wenyu Huang -

Source: https://hal.archives-ouvertes.fr/



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